過去的研究表明，飛秒激光脈沖無法在空氣中實現遠距離傳輸。1995年, BRAUN等人頭一次在實驗上觀測到飛秒激光成絲現象，強紅外飛秒脈沖的強度在幾十米后不僅沒有減弱反而增大。飛秒激光成絲是一種非線性光學現象，飛秒激光在透明介質中傳播時，基于克爾自聚焦效應和等離子體散焦效應的動態平衡，形成一條細長的等離子體通道，即飛秒光絲。飛秒激光成絲在遠程探測、人工增雨、大氣污染物檢測等方面都有廣泛的應用前景，引起了人們的關注。近年來，為了進一步發掘其在遠程探測方面的潛在應用價值，相干的激光發射現象成為飛秒激光成絲研究的重點，特別是N2+的“激射”。為了解釋“激射”的產生，人們先后提出了電子再碰撞激發理論、多電子態耦合和分子轉動誘導光學增益等。最近的研究表明，N2+在391 nm和428 nm的“激射”強度與光絲長度存在強烈關聯性。

研究飛秒激光成絲的熒光輻射以及實現對其長度的表征，有利于揭示飛秒激光成絲中“激射”現象的本質。為此，本文作者設計了實驗裝置，測量了空氣中光絲不同位置處發出的熒光信號，通過改變入射激光的脈沖能量和偏振狀態來研究熒光信號的變化; 同時，采用聲音測量法對光絲做進一步測量，通過兩種方法的結合對等離子體光絲進行長度表征。

1.   實驗測量方法

實驗裝置如圖 1所示，以獲得飛秒激光成絲過程中的熒光輻射光譜和聲音信號。實驗中采用的飛秒激光器型號為Astrella(Coherent, Inc.)，該系統可輸出中心波長為800 nm、脈沖時間寬度為35 fs、單脈沖較大能量為7 mJ、重復頻率為1 Hz~1000 Hz可調的線偏振激光脈沖。激光器發射出的重復頻率為1000 Hz的激光經過λ/4波片、中性密度濾光片后，被焦距為40 cm的透鏡聚焦，在空氣中產生光絲。在光絲的垂直方向上由光纖將熒光信號引入光譜儀，測量光絲的熒光光譜。光譜儀型號為USB4000(Ocean Optics, Inc.)，光譜每次測量的積分時間為1.5 s，平均次數為5次。控制電動位移臺使組裝在其上面的光纖探頭沿激光傳播方向移動，以獲得等離子體光絲不同位置處的熒光信號。轉動波片控制激光的偏振態實現由線偏振到圓偏振的演化。調節中性密度濾光片可連續改變激光脈沖能量，以獲得不同激光脈沖能量下的熒光信號。測量過程中以熒光信號出現的位置為等離子體光絲傳輸的零點，位移臺每移動1 mm收集一次信號，直至熒光信號消失。

圖 1  實驗裝置示意圖

Figure 1.  Schematic diagram of the experimental setup

采用麥克風測量等離子體光絲不同位置處的聲音信號，并與同步測量的熒光信號進行對比，來反映飛秒光絲的變化趨勢。麥克風被放置在距光絲約0.5 cm處，其收集到的聲音信號經放大器后，接入示波器(Tektronix DPO 2024, Tektronix, Inc)。本文作者設計了聲音的放大電路，以更好的實現聲音信息的采集，并提高其靈敏度。麥克風與光纖探頭固定在同一位移臺上，以保證其同步測量光絲同一位置的聲音信號。

2.   熒光光譜測量與分析

由于多光子電離和隧道電離，飛秒激光成絲過程會伴生大量自由電子以及激發態的離子和分子。氮氣是空氣的主要成分，因此光絲內部產生大量處于激發態的N2+和N2。實驗測量表明，這些激發態的離子和分子在躍遷至低能級時，會產生290 nm~440 nm波長范圍內的熒光。氮熒光的激發機理主要有兩個通道：一個通道是N2+的B2Σu+ → X2Σg+躍遷，如391 nm對應于B2Σu+(ν=0) → X2Σg+(ν′=0)躍遷及428 nm對應于B2Σu+(ν=0) → X2Σg+(ν′=1)的躍遷；另一通道是N2的C3Пu → B3Пg的躍遷，如337 nm對應于C3Пu(ν=0) → B3Пg(ν′=0)躍遷及357 nm對應于C3Пu(ν=0) → B3Пg(ν′=1)躍遷，其中，ν代表電子態的上振動能級，ν′代表電子態的下振動能級。控制入射激光的單脈沖能量為2.0 mJ, 圖 2為在光絲中間位置測量得到的熒光光譜。其中藍色實線和紅色虛線分別表示入射激光為圓偏振態和線偏振態時的熒光光譜。由圖 2可知，337 nm處的N2熒光信號在圓偏振光下的強度比線偏振態下強，391 nm處的N2+熒光信號強度則在線偏振態下較強。圖中, LP表示線偏振(linearly polarized), CP表示圓偏振(circularly pola-rized)。

圖 2  入射激光脈沖能量為2.0 mJ時，測量得到的熒光光譜

Figure 2.  Fluorescence spectrum with an incident pulse energy of 2.0 mJ

在氣體等離子體產生過程中，線偏振激光脈沖光矢量端點的軌跡沿著傳播方向為直線，電場的方向周期性正負變化，其中的電子被交替地加速和減速；圓偏振激光脈沖光矢量端點的軌跡為圓周，電子總是一直被加速，圓偏振光作用下產生的電子有更高的動能。對于毫焦耳量級的入射激光脈沖，在常壓下光絲內部的功率密度被限制在1.0×1014 W/cm2附近。圓偏振光場產生的自由電子的動能集中分布在16 eV左右，而線偏振光場中自由電子的動能大多處于2 eV以下。高能量電子與氮分子碰撞產生激發態N2(C3Пu)，使得圓偏振飛秒激光誘導的氮分子的337 nm熒光增強。線偏振光下產生的391 nm熒光信號總是強于圓偏振光，該現象與氮分子內價電子的電離情況有關。對于氮分子離子N2+(B2Σu+)，其電子碰撞激發所需的能量更高，且激發截面小于N2(C3Пu)的截面，在線偏振光和圓偏振光誘導的等離子體中均未明顯觀察到電子碰撞激發現象。但是，激光強度為1014 W/cm2時，線偏振光的離子產率是圓偏振光的一到兩個數量級，因此線偏振光下N2+的產額更高，可產生更強的391 nm熒光信號。

沿著光的傳播方向移動光纖探頭，可以測量飛秒光絲不同位置處的熒光信號。如圖 3所示，為入射激光能量分別為1.0 mJ，1.5 mJ和2.0 mJ時，激光的偏振態分別為線偏振和圓偏振情況下，測量得到391 nm處的N2+熒光信號強度和337 nm處的N2熒光信號強度隨光傳輸距離的變化。可以發現，在3種不同的入射激光能量下，光絲中心位置處337 nm的熒光信號在圓偏振光作用下的強度約為線偏振態下的2倍，而391 nm的熒光信號則是在線偏振態下的強度約為圓偏振光下的1.3倍。隨著入射激光單脈沖能量的增加，熒光強度的較大值在逐漸增加。

圖 3  熒光信號強度隨光傳輸距離的變化

Figure 3.  Variation of fluorescence signal intensity with light propagation distance

由于透鏡和克爾自聚焦效應的作用，隨著傳播距離的增加，其激光強度逐漸增加，當達到一定強度時，空氣介質被激發、電離，飛秒光絲逐漸形成，開始產生熒光輻射并通過光致電離產生等離子體，等離子體會對激光產生散焦作用。中心波長為800 nm的飛秒激光對應的等離子體臨界密度為1.7×1021 cm-3。通常飛秒激光誘導氣體等離子體的密度為1016 cm-3~1017 cm-3，等離子體產生后折射率np可以表示為：

np=n0?N2n0Nnp=n0?Ne2n0Nc (1) 

式中，Nc=ε0meω02/e2為臨界密度，而Ne，n0，e，ε0，me和ω0分別是等離子體電子密度、線性折射率、電子電荷、真空介電常數、電子質量和飛秒激光中心的圓頻率。等離子體濃度越高，散焦作用越強。在飛秒激光成絲過程中，當等離子體的散焦作用暫居主導地位后，激光開始逐漸發散，等離子體密度下降，表現為熒光強度的降低。因此，光傳輸距離增加，熒光信號強度先增加后減小。

從圖 3所示結果還可以發現，熒光較強位置隨著入射激光脈沖能量的增加而前移。該現象可以用半經驗自聚焦公式來解釋：

Zf=0.367k0w20?0.0219+Zf=0.367k0w02?0.0219+[(P0P)12?0.0852]2 (2) 

式中，Zf為光束自聚焦的焦距，實驗中在此位置處熒光強度較強，k0為激光脈沖的波數，w0為激光初始束腰半徑，P0為初始激光平均功率，Pc為自聚焦臨界功率。考慮聚焦透鏡的影響，熒光強度較強位置會向透鏡的焦點方向移動：

1Z=1Z+1f1Zf′=1Zf+1f (3) 

式中，f為透鏡焦距。同時由于群速度色散效應所導致的散焦作用的影響，實驗中測得的Zf會與理論值存在些許偏差。由此可知，光束焦點的位置隨入射激光平均功率的變化而變化。當入射激光單脈沖能量增加時，激光平均功率也相應的增大，因此Zf的值減小，實驗中熒光較強位置將隨著能量的增加而前移。

取熒光信號較大強度的5%為飛秒光絲出現的基準，即認為當熒光信號強度達到其較大強度的5%時飛秒光絲存在。采用不同熒光信號獲得光絲長度信息如表 1所示。無論激光的偏振態如何設定，光絲的長度都是隨著入射激光能量的增加而減少。這是因為實驗中使用的透鏡焦距較小，隨著入射激光能量的增加，透鏡和空氣的聚焦作用與等離子體散焦作用形成的動態平衡很容易被打破導致光絲長度變短，如(2)式所示。無論是N2+的391 nm熒光、N2的337 nm熒光還是統計一定光譜范圍內的熒光強度，線偏振態激光作用下等離子光絲的長度都略大于圓偏振激光作用下的結果。相關測量說明，飛秒激光光絲的長度是由入射激光強度、透鏡焦距和激光偏振態等諸多因素綜合決定的。

圖 4  聲學測量結果

a—聲音信號   b—熒光信號與聲音信號隨等離子體光絲傳輸距離的關系

Figure 4.  Acoustic measurement results

a—acoustic signal    b—intensity of fluorescence signal and acoustic signal & propagation distance

4.   結論

本實驗中測量了不同能量和偏振態的激光入射到空氣中時產生的等離子體光絲不同位置處的熒光信號強度，在相同激光脈沖能量下，相比線偏振光，圓偏振光產生的N2熒光信號更強；而對于N2+熒光信號，線偏振光更占優勢。圓偏振光作用產生的電子具有更高動能，與氮分子碰撞產生激發態N2 (C3Пu)，使得氮分子的337 nm熒光增強。雖然在線偏振和圓偏振光下通過電子碰撞激發產生N2+(B2Σu+)的效率非常低，但線偏振光下的離子產率遠高于圓偏振光，因此線偏振光下可產生更高強度的391 nm熒光信號。光束自聚焦的焦距Zf隨著入射激光功率密度的增加而減少，表現為熒光較強位置隨著入射激光脈沖能量的增加而前移。同時，熒光測量可以給出等離子體光絲的長度信息，且相較于聲學測量光絲長度，熒光測量法精度更為準確。

注明 文章出處：激光技術網 http://www.jgjs.net.cn/cn/article/doi/10.7510/jgjs.issn.1001-3806.2023.03.003